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Michel BOURGEOIS : Ingénieur de l’École nationale supérieure des industries chimiques de Nancy (ENSIC) - Ancien Conseiller auprès du Directeur du cycle du combustible au Commissariat à l’énergie atomique
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Lire l’articleINTRODUCTION
Le devenir des combustibles déchargés des réacteurs nucléaires constitue pour l’industrie nucléaire une des préoccupations majeures, avec comme alternative leur retraitement ou leur stockage définitif en l’état (stockage direct). Le choix entre ces deux stratégies comporte des enjeux d’ordre politique, économique et écologique.
Contrairement au stockage direct, le retraitement — expression abrégée tirée de l’anglais « reprocessing » pour « traitement des combustibles irradiés » — présente, certes au prix d’opérations très complexes, le double intérêt de récupérer, à un degré de pureté autorisant leur recyclage dans de nouveaux combustibles, les matières nucléaires énergétiques (uranium, plutonium ; thorium le cas échéant) et de conditionner les déchets radioactifs sous la forme la mieux adaptée à leur stockage définitif, avec une réduction significative de leur volume total et de leur radiotoxicité.
Cette solution ouvre également la voie à une réduction encore plus importante de la nuisance potentielle à long terme des déchets en séparant de manière plus complète les éléments radioactifs à vie longue et en les transmutant en éléments stables ou à vie courte.
À l’origine, le retraitement a eu pour unique but l’obtention de plutonium destiné à la fabrication d’armes nucléaires. Le développement du retraitement à des fins civiles est étroitement lié à celui des réacteurs électronucléaires, en tenant compte notamment des quantités et des caractéristiques des combustibles irradiés déchargés et des besoins en matières énergétiques.
Actuellement, les réacteurs à eau ordinaire constituent la grande majorité du parc électronucléaire mondial et la totalité du parc français, si l’on excepte le réacteur prototype à neutrons rapides Phénix, depuis l’extinction de la filière à uranium naturel graphite-gaz en 1994 et l’abandon du réacteur à neutrons rapides Superphénix en 1998.
Le procédé PUREX (Plutonium Uranium Refining by Extraction), consistant à une mise en solution nitrique du combustible irradié suivie d’une série d’extractions sélectives par le phosphate tributylique, a rapidement supplanté tous les autres. Il reste depuis près de cinquante ans à la base des procédés retenus dans les installations industrielles. C’est le cas actuellement pour les usines en service (La Hague en France et Sellafield au Royaume-Uni), ou en construction (Rokkasho-Mura au Japon), dédiées au retraitement des combustibles des réacteurs à eau ordinaire.
Cette première partie, consacrée à la description des principales étapes du procédé, allant de la réception des combustibles à l’élaboration des produits finis (uranium et plutonium), est axée sur leur mise en œuvre dans ces usines, en mentionnant cependant les principales variantes qui ont été utilisées dans des installations antérieures ainsi que les aspects spécifiques du retraitement d’autres types de combustibles, en particulier ceux des autres réacteurs qui ont été développés en France : uranium naturel graphite-gaz et neutrons rapides.
L’étude complète du sujet comprend les articles :
— – Retraitement du combustible. Principales opérations (le présent article) ;
– Retraitement du combustible. Traitement des déchets ;
— – Retraitement du combustible. Procédés, ingénierie et usines ;
– Retraitement du combustible.
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6. Séparation et purification
Les opérations de séparation et de purification de l’uranium et du plutonium ont pour but de permettre, à partir des solutions de dissolution clarifiées et ajustées, de récupérer avec le rendement maximal ces deux éléments aux normes de pureté requises en prenant en compte la gestion des différents effluents produits. Elles constituent véritablement le cœur du procédé.
La technique séparative utilisée dans le procédé PUREX est l’extraction par solvant, technique courante dans l’industrie chimique et traitée dans l’article [J 2 760] Extraction liquide-liquide du traité Génie des procédés. Elle est basée sur le transfert de matière entre deux liquides non miscibles, une solution aqueuse (phase aqueuse) et un liquide organique (phase organique) ; l’extraction consistant à faire passer dans le second le ou les éléments à séparer et à purifier (uranium et/ou plutonium) contenu(s) dans le premier.
L’opération en sens inverse est appelée désextraction ou encore, plus couramment, réextraction. Le liquide organique, ou solvant, est choisi en fonction de son affinité et de sa sélectivité pour le ou les éléments à extraire. Dans le procédé PUREX, le solvant est composé de l’extractant proprement dit, le phosphate de tributyle (TBP), dilué généralement à 30 % en volume dans un alcane appelé diluant.
Le transfert de matière s’effectue à la surface de contact entre les deux phases liquides en réalisant une émulsion constituée de fines gouttelettes d’une des deux phases (phase discontinue) dispersée dans l’autre (phase continue), de manière à obtenir la plus grande surface d’échange possible (aire interfaciale). Après transfert, les deux phases – l’une enrichie et l’autre appauvrie en éléments à récupérer – doivent être séparées par décantation ou par centrifugation. Pour atteindre une très grande efficacité, ces deux...
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