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Michel BOURGEOIS : Ingénieur de l’École nationale supérieure des industries chimiques de Nancy (ENSIC) - Ancien Conseiller auprès du Directeur du cycle du combustible au Commissariat à l’énergie atomique
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Lire l’articleINTRODUCTION
Le devenir des combustibles déchargés des réacteurs nucléaires constitue pour l’industrie nucléaire une des préoccupations majeures, avec comme alternative leur retraitement ou leur stockage définitif en l’état (stockage direct). Le choix entre ces deux stratégies comporte des enjeux d’ordre politique, économique et écologique.
Contrairement au stockage direct, le retraitement — expression abrégée tirée de l’anglais « reprocessing » pour « traitement des combustibles irradiés » — présente, certes au prix d’opérations très complexes, le double intérêt de récupérer, à un degré de pureté autorisant leur recyclage dans de nouveaux combustibles, les matières nucléaires énergétiques (uranium, plutonium ; thorium le cas échéant) et de conditionner les déchets radioactifs sous la forme la mieux adaptée à leur stockage définitif, avec une réduction significative de leur volume total et de leur radiotoxicité.
Cette solution ouvre également la voie à une réduction encore plus importante de la nuisance potentielle à long terme des déchets en séparant de manière plus complète les éléments radioactifs à vie longue et en les transmutant en éléments stables ou à vie courte.
À l’origine, le retraitement a eu pour unique but l’obtention de plutonium destiné à la fabrication d’armes nucléaires. Le développement du retraitement à des fins civiles est étroitement lié à celui des réacteurs électronucléaires, en tenant compte notamment des quantités et des caractéristiques des combustibles irradiés déchargés et des besoins en matières énergétiques.
Actuellement, les réacteurs à eau ordinaire constituent la grande majorité du parc électronucléaire mondial et la totalité du parc français, si l’on excepte le réacteur prototype à neutrons rapides Phénix, depuis l’extinction de la filière à uranium naturel graphite-gaz en 1994 et l’abandon du réacteur à neutrons rapides Superphénix en 1998.
Le procédé PUREX (Plutonium Uranium Refining by Extraction), consistant à une mise en solution nitrique du combustible irradié suivie d’une série d’extractions sélectives par le phosphate tributylique, a rapidement supplanté tous les autres. Il reste depuis près de cinquante ans à la base des procédés retenus dans les installations industrielles. C’est le cas actuellement pour les usines en service (La Hague en France et Sellafield au Royaume-Uni), ou en construction (Rokkasho-Mura au Japon), dédiées au retraitement des combustibles des réacteurs à eau ordinaire.
Cette première partie, consacrée à la description des principales étapes du procédé, allant de la réception des combustibles à l’élaboration des produits finis (uranium et plutonium), est axée sur leur mise en œuvre dans ces usines, en mentionnant cependant les principales variantes qui ont été utilisées dans des installations antérieures ainsi que les aspects spécifiques du retraitement d’autres types de combustibles, en particulier ceux des autres réacteurs qui ont été développés en France : uranium naturel graphite-gaz et neutrons rapides.
L’étude complète du sujet comprend les articles :
— – Retraitement du combustible. Principales opérations (le présent article) ;
– Retraitement du combustible. Traitement des déchets ;
— – Retraitement du combustible. Procédés, ingénierie et usines ;
– Retraitement du combustible.
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7. Élaboration des produits finis
7.1 Uranium
Les solutions de nitrate d’uranyle purifié sortant du dernier cycle uranium sont concentrées par évaporation de manière à obtenir une solution à 300-400 g/L d’uranium en vue de sa réutilisation ou de son entreposage.
HAUT DE PAGE7.2 Plutonium
Afin d’éviter des opérations de concentration, d’entreposage et de transport de solutions, le plutonium sortant du dernier cycle de purification sous forme de nitrate est généralement converti le plus directement possible en dioxyde PuO2 solide à l’usine de retraitement.
Différents procédés peuvent être utilisés :
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par précipitation d’un composé insoluble de plutonium (oxalate, peroxyde, carbonate) se décomposant en oxyde sous l’effet de la température (calcination). La méthode la plus utilisée industriellement est la voie oxalate ;
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par dénitration.
Les procédés de coconversion permettant l’obtention d’oxydes mixtes d’uranium et de plutonium (coprécipitation, codénitration, procédés solgel, Nitrox, etc.), beaucoup plus du ressort des fabricants de combustible, ne seront pas traités ici. Pour le retraitement, la qualité du produit obtenu, en particulier son homogénéité, revêt cependant une grande importance du fait de son incidence sur la solubilité du combustible.
HAUT DE PAGE
Le plutonium peut être précipité sous la forme d’oxalate de plutonium III ou de plutonium IV, ce dernier étant le seul pratiquement utilisé.
L’oxalate de plutonium IV est précipité par introduction d’acide oxalique dans la solution nitrique de plutonium IV, selon la réaction :
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