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Michel BOURGEOIS : Ingénieur de l’École nationale supérieure des industries chimiques de Nancy (ENSIC) - Ancien Conseiller auprès du Directeur du cycle du combustible au Commissariat à l’énergie atomique
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Lire l’articleINTRODUCTION
Le devenir des combustibles déchargés des réacteurs nucléaires constitue pour l’industrie nucléaire une des préoccupations majeures, avec comme alternative leur retraitement ou leur stockage définitif en l’état (stockage direct). Le choix entre ces deux stratégies comporte des enjeux d’ordre politique, économique et écologique.
Contrairement au stockage direct, le retraitement — expression abrégée tirée de l’anglais « reprocessing » pour « traitement des combustibles irradiés » — présente, certes au prix d’opérations très complexes, le double intérêt de récupérer, à un degré de pureté autorisant leur recyclage dans de nouveaux combustibles, les matières nucléaires énergétiques (uranium, plutonium ; thorium le cas échéant) et de conditionner les déchets radioactifs sous la forme la mieux adaptée à leur stockage définitif, avec une réduction significative de leur volume total et de leur radiotoxicité.
Cette solution ouvre également la voie à une réduction encore plus importante de la nuisance potentielle à long terme des déchets en séparant de manière plus complète les éléments radioactifs à vie longue et en les transmutant en éléments stables ou à vie courte.
À l’origine, le retraitement a eu pour unique but l’obtention de plutonium destiné à la fabrication d’armes nucléaires. Le développement du retraitement à des fins civiles est étroitement lié à celui des réacteurs électronucléaires, en tenant compte notamment des quantités et des caractéristiques des combustibles irradiés déchargés et des besoins en matières énergétiques.
Actuellement, les réacteurs à eau ordinaire constituent la grande majorité du parc électronucléaire mondial et la totalité du parc français, si l’on excepte le réacteur prototype à neutrons rapides Phénix, depuis l’extinction de la filière à uranium naturel graphite-gaz en 1994 et l’abandon du réacteur à neutrons rapides Superphénix en 1998.
Le procédé PUREX (Plutonium Uranium Refining by Extraction), consistant à une mise en solution nitrique du combustible irradié suivie d’une série d’extractions sélectives par le phosphate tributylique, a rapidement supplanté tous les autres. Il reste depuis près de cinquante ans à la base des procédés retenus dans les installations industrielles. C’est le cas actuellement pour les usines en service (La Hague en France et Sellafield au Royaume-Uni), ou en construction (Rokkasho-Mura au Japon), dédiées au retraitement des combustibles des réacteurs à eau ordinaire.
Cette première partie, consacrée à la description des principales étapes du procédé, allant de la réception des combustibles à l’élaboration des produits finis (uranium et plutonium), est axée sur leur mise en œuvre dans ces usines, en mentionnant cependant les principales variantes qui ont été utilisées dans des installations antérieures ainsi que les aspects spécifiques du retraitement d’autres types de combustibles, en particulier ceux des autres réacteurs qui ont été développés en France : uranium naturel graphite-gaz et neutrons rapides.
L’étude complète du sujet comprend les articles :
— – Retraitement du combustible. Principales opérations (le présent article) ;
– Retraitement du combustible. Traitement des déchets ;
— – Retraitement du combustible. Procédés, ingénierie et usines ;
– Retraitement du combustible.
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4. Généralités sur les procédés
4.1 Évolution
À l’origine, les procédés de retraitement ont été développés pour la production de plutonium à usage militaire.
Le premier procédé utilisé à une grande échelle a été le procédé au phosphate de bismuth mis en œuvre aux États‐Unis dans l’usine de Hanford à partir de 1945, soit moins de 5 ans après la découverte du plutonium par G.T. Seaborg. Il consistait à former au sein de la solution nitrique de dissolution un précipité de phosphate de bismuth entraînant avec lui le plutonium. Le précipité était ensuite séparé par centrifugation. Cette opération discontinue devait être répétée plusieurs fois pour obtenir la pureté requise.
L’utilisation de l’extraction par solvant comme méthode séparative a marqué un tournant décisif. Cette méthode autorise, en effet, des opérations continues et à contre‐courant sur des phases homogènes, permettant d’obtenir des facteurs de séparation très élevés. Tous les solvants organiques disponibles commercialement ont été testés aux États‐Unis.
Le premier retenu a été un solvant bien connu et bon marché, l’hexone ou méthylisobutylcétone. Le procédé, mettant en œuvre des réactions d’oxydation‐réduction, a été appelé de ce fait Redox. Il permettait d’obtenir une très bonne séparation U/Pu/PF. Son principal inconvénient était d’utiliser des sels (nitrate d’aluminium en forte concentration comme relargant pour pousser les nitrates d’uranium et de plutonium dans le solvant, bichromate de potassium pour oxyder le plutonium à la valence VI) gonflant d’autant le volume des effluents de haute activité. Une usine a fonctionné à Hanford aux États‐Unis avec ce procédé de 1951 à 1960.
Le procédé Trigly développé au Canada et en Grande‐Bretagne après la guerre utilisait le dichlorotriéthylèneglycol (triglycoldichloride, d’où son nom) comme premier extractant, suivi de l’hexone ou de la thénoyltrifluoroacétone (TTA). La complexité de ce procédé l’a fait abandonner en 1954.
Le procédé Butex, utilisé par les Anglais dans leur première usine de Windscale en 1952, était basé sur l’emploi du dibutylcarbitol, nom commercial du ββ’‐dibutoxydiéthyléther....
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