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EnglishRÉSUMÉ
Après quelques rappels sur la cristallisation des polymères, les effets des paramètres de mise en forme (mécaniques, thermiques, géométriques) sur les phénomènes de cristallisation (germination, croissance, cinétique globale, développement des morphologies) sont d'abord discutés de façon générale. Les principales méthodes de caractérisation de l'orientation due à la mise en forme sont ensuite décrites. Les principes de la modélisation du développement de structures sont enfin exposés, avec les lois utilisées pour décrire la cinétique globale de cristallisation.
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Jean-Marc HAUDIN : Ingénieur civil des Mines - Docteur ès sciences - Professeur à MINES ParisTech
INTRODUCTION
La mise en forme confère aux matériaux polymères une structure qui peut se décliner de l’échelle nanométrique à l’échelle macroscopique, et conditionne les propriétés finales des produits. Cette structure a été traditionnellement qualifiée de « microstructure » car, à l’origine, les observations pertinentes se situaient généralement entre un micromètre et quelques centaines de micromètres, c’est-à-dire dans la gamme d’utilisation du microscope optique. De nos jours, les systèmes polymères sont souvent complexes. Outre les polymères seuls, on est amené à transformer des mélanges de polymères, des polymères chargés ou renforcés, synthétiques ou biosourcés. Dans ce cas, la description des structures comporte la morphologie et la répartition des phases dans les mélanges, ou encore la distribution ou l’orientation des charges et des renforts. Ces aspects, qui ont fait l’objet d’une littérature abondante, ne sont pas abordés ici.
Cet article se limite au développement de structures dans les polymères semi-cristallins. Parmi les phénomènes se produisant lors de la transition de l’état liquide à l’état solide, la cristallisation joue un rôle majeur. Lors de la mise en forme, elle se produit généralement sous l’effet de conditions complexes, hétérogènes et couplées : mécaniques (écoulement, pression), thermiques (vitesses de refroidissement, gradients thermiques) et géométriques (surfaces libres, contact avec les outils). La simulation numérique est un outil efficace pour interpréter et prédire ces phénomènes couplés. Elle passe par l’introduction d’une loi de cristallisation dans un modèle thermomécanique du procédé.
Ces concepts généraux de développement de structures sont illustrés par des applications dans l’article suivant [AM3121].
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1. Cristallisation des polymères
1.1 Structures cristallines et morphologies
Si sa structure moléculaire est régulière et si suffisamment de temps est laissé aux chaînes macromoléculaires pour s’organiser, un polymère peut cristalliser. Comme pour tout matériau, la structure cristalline d’un polymère est décrite par une maille, parallélépipède bâti sur trois vecteurs a , b et c qui caractérise la périodicité de l’édifice cristallin dans les trois directions de l’espace, et par un motif (ou motif cristallographique), qui est le contenu matériel de la maille. Les systèmes cristallins des polymères sont en général de faible degré de symétrie.
Par exemple, le polyéthylène (PE) cristallise dans le système orthorhombique et le polyéthylène téréphtalate (PET) dans le système triclinique.
Certains polymères possèdent plusieurs structures (ou phases) cristallines : ainsi, le polypropylène (PP) isotactique cristallise usuellement en phase α monoclinique, mais il existe également une phase β, décrite comme hexagonale ou trigonale et une phase γ orthorhombique, qui sont évoquées par la suite.
Les paramètres des mailles varient de quelques dixièmes de nanomètres à 1 à 2 nm, et sont donc analogues à ceux des autres substances cristallines. Cela peut sembler surprenant, compte tenu de la longueur des chaînes macromoléculaires, en général de l’ordre du µm, mais la périodicité interne de la chaîne permet justement à la maille d’avoir des dimensions beaucoup plus faibles que la longueur de celle-ci. Par conséquent, le motif n’est pas constitué de macromolécules complètes, mais de fragments de macromolécules.
La figure 1 montre la structure du PE, déterminée dès 1939. Les paramètres de la maille orthorhombique, qui est un parallélépipède rectangle, sont a = 0,740 nm, b = 0,493 nm, c = 0,2534 nm, et le motif est constitué d’un CH2 – CH2 placé en un sommet et d’un second au centre de la maille.
L’observation de la figure 1 permet également de proposer une autre description de la structure cristalline, plus directement liée à...
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Cristallisation des polymères
BIBLIOGRAPHIE
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(1) - KRESSLER (J.) - Gamma-phase of isotactic polypropylene - in Polypropylene : An A-Z Reference, Karger-Kocsis (J.) (Ed.), Kluwer Academic Publishers, Dordrecht, Pays Bas (1999).
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(2) - AVRAMI (M.) - Kinetics of Phase Change. II. Transformation-Time Relations for Random Distribution of Nuclei - . J. Chem. Phys., 8, p. 212-224 (1940).
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(3) - EVANS (U.R.) - The Laws of Expanding Circles and Spheres in Relation to the Lateral Growth of Surface Films and the Grain-Size of Metals - . Trans. Faraday Soc., 41, p. 365-375 (1945).
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(4) - TRIBOUT (C.), MONASSE (B.), HAUDIN (J.M.) - Experimental Study of Shear-Induced Crystallization of an Impact Polypropylene Copolymer - . Colloid Polym. Sci., 274, p. 197-208 (1996).
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(5) - MONASSE (B.) - Nucleation and Anisotropic Crystalline Growth of Polyethylene under Shear. - J. Mater. Sci., 30, p. 5002-5012 (1995).
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Rem3D® http://www.transvalor.com/fr/
Autodesk®Simulation Moldflow® http://www.autodesk.fr/products/simulation-moldflow/
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La Society of Plastics Engineers (SPE) organise une « Annual Technical Conference » ou ANTEC®. http://www.4spe.org/
HAUT DE PAGESociétés savantes
ESAFORM European Scientific Association for Material Forming http://esaform.utcluj.ro/
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