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RÉSUMÉ
Le catalyseur automobile permet de traiter les gaz d'échappement et d'éliminer les polluants. La compréhension de la chimie en jeu est nécessaire à l'amélioration des catalyseurs pour satisfaire les normes antipollution, notamment pour les moteurs diesels et les moteurs en régime pauvre en général. La réduction sélective d'oxydes d'azote par l'argent supporté sur alumine est un des procédés prometteurs. Au laboratoire, la spectroscopie infrarouge peut détecter les espèces chimiques qui se forment sur le catalyseur en fonctionnement (mode operando), pour suivre les réactions de surface et déterminer le mécanisme chimique à l'œuvre. L'évolution des espèces sur la surface est corrélée aux évolutions des concentrations des gaz en sortie de réacteur, et les profils cinétiques de la réaction peuvent être étudiés par envoi de pulses de réactifs sur le catalyseur. Les étapes les plus rapides peuvent être détectées grâce à la spectroscopie rapide en mode step-scan (avec une résolution maximale de quelques nanosecondes) en utilisant un laser femtoseconde pulsé pour déclencher la réaction catalytique.
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The automotive catalyst allows for treating exhaust gases and eliminating pollutants. A sound understanding of the chemistry involved is necessary in order to improve catalysts and thus meet anti-pollution standards, notably concerning diesel and lean-running engines. The selective reduction of nitrogen oxides by alumina-supported silver is one of the most promising processes. In the laboratory, infrared spectroscopy can detect the chemical species that appear on the catalyst during operation (operando mode) in order to monitor surface reactions and determine the chemical mechanism at work. The evolution of species on the surface is correlated to changes in the concentration of gases at the reactor outlet and the kinetic profiles of the reaction can be detected by sending pulses of reactants on the catalyst. The fastest stages can be detected via step-scan spectroscopy (with a maximum resolution of a few nanoseconds) by using a femtosecond pulsed laser in order to trigger the catalytic reaction.
Auteur(s)
-
Frédéric THIBAULT-STARZYK : Docteur en Chimie - Directeur de recherche CNRS au Laboratoire Catalyse et Spectrochimie à l'ENSICAEN-Université de Caen
INTRODUCTION
Le catalyseur automobile permet de traiter les gaz d'échappement et d'éliminer les polluants. La compréhension de la chimie en jeu est nécessaire à l'amélioration des catalyseurs pour satisfaire les normes antipollution, notamment pour les moteurs diesels et les moteurs en régime pauvre en général. La réduction sélective d'oxydes d'azote par l'argent supporté sur alumine est un des procédés prometteurs. Au laboratoire, la spectroscopie infrarouge peut détecter les espèces chimiques qui se forment sur le catalyseur en fonctionnement (mode operando), pour suivre les réactions de surface et déterminer le mécanisme chimique à l'œuvre. L'évolution des espèces sur la surface est corrélée aux évolutions des concentrations des gaz en sortie de réacteur, et les profils cinétiques de la réaction peuvent être étudiés par envoi de pulses de réactifs sur le catalyseur. Les étapes les plus rapides peuvent être détectées grâce à la spectroscopie rapide en mode step-scan (avec une résolution maximale de quelques nanosecondes) en utilisant un laser femtoseconde pulsé pour déclencher la réaction catalytique.
Catalytic converters are used to remove dangerous gases in car exhausts. Understanding their chemistry is the key to reach the goals given by modern regulation, especially for Diesel and all lean engines. Selective Catalytic Reduction of nitrogen oxides on silver supported on alumina is one of the major candidate processes. Infrared spectroscopy can detect chemical species formed on the surface of the catalyst under reaction conditions (operando conditions), thus allowing the monitoring of surface reactions and the determination of the chemical mechanism at work. Changes in surface species are correlated with evolutions in the gas phase composition in the reactor exit, and kinetic parameters for the reaction can be studied by using pulses of reactants. The detection of very fast steps needs very fast spectroscopy in step-scan mode (up to 5 ns time resolution) with pulsed femtoseconds lasers for triggering the catalytic reaction.
Catalyse, Spectroscopie infrarouge, operando, laser, automobile, pot catalytique
Catalysis, Infrared spectroscopy, operando, laser, car, catalytic converter
Domaine : Techniques d'analyse spectroscopique et catalyse hétérogène
Degré de diffusion de la technologie : Émergence | Croissance | Maturité
Technologies impliquées : Spectroscopie infrarouge
Domaines d'application : Catalyse, Automobile
Principaux acteurs français :
Pôles de compétitivité : MOV'EO
Centres de compétence : Laboratoire Catalyse et Spectrochimie (CNRS-ENSICAEN), IRCELyon (CNRS-Université Claude Bernard Lyon I), LACCO (CNRS-Université de Poitiers)
Industriels : PSA, Renault, Rhodia
Autres acteurs dans le monde : Toyota
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Analyse des espèces de surface par spectroscopie infrarouge
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1. Catalyse de dépollution automobile
1.1 Principes généraux de la catalyse automobile
Les moteurs à combustion sont source de pollution atmosphérique et rejettent :
-
des hydrocarbures imbrûlés ;
-
des oxydes de carbone, de soufre, d'azote ;
-
des particules solides de résidus carbonés (suies).
Ces polluants gazeux sont en proportion variable selon le type de moteur, essence ou Diesel, selon le régime du moteur et la composition du carburant fossile. Ils sont partiellement ou totalement éliminés avant rejet dans l'atmosphère en faisant réagir les gaz d'échappement sur un catalyseur au sein du pot d'échappement.
Les catalyseurs qui permettent cette élimination des polluants sont constitués d'un ou plusieurs métaux (le platine Pt, par exemple), dispersés en très fines particules de l'ordre de la dizaine de nanomètres, et fixés sur un oxyde minéral qui sert de support. Ce catalyseur, métal sur support, est à son tour déposé (par exemple par imprégnation) sur un nid d'abeille, sorte de filtre que les gaz traversent dans le pot catalytique. Le choix du métal, du support oxyde, et de la manière dont ils sont préparés, conditionne l'efficacité du pot catalytique. C'est un enjeu majeur pour les constructeurs automobiles qui doivent satisfaire des normes antipollution de plus en plus strictes.
Pour faire ce choix, il est important de connaître la chimie qui a lieu dans le catalyseur, plus exactement sur sa surface. Les gaz vont s'y fixer, les molécules se rompre sur le métal, de nouvelles espèces vont apparaître. Selon la température, selon les métaux, et même selon l'oxyde du support, la chimie sera différente. Des gaz différents vont se former, inoffensifs comme ceux que l'on souhaite former ou dangereux. La réaction peut s'arrêter rapidement et le catalyseur perdre tout intérêt, ou durer suffisamment pour traiter les gaz d'échappement pendant des dizaines de milliers de kilomètres.
pour les définitions de base et les données générales sur la catalyse hétérogène, on consultera le dossier ...
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Catalyse de dépollution automobile
BIBLIOGRAPHIE
-
(1) - LIU (Z.), WHOO (S.I.) - Recent advances in catalytic de NOx science and technology. - Catal. Rev., 48, p. 43-89 (2006).
-
(2) - LAVALLEY (J.C.), SAUSSEY (J.) - Spectroscopie infrarouge in situ. - Actualité Chimique, 4, p. 47-48 (1998).
-
(3) - RIVALLAN (M.), SÉGUIN (E.), THOMAS (S.), LEPAGE (M.), TAKAGI (N.), HIRATA (H.), THIBAULT-STARZYK (F.) - Platinum sintering on H-ZSM-5 followed by chemometrics of CO adsorption and 2D-PJAS-IR. - Angew. Chem. Int. Ed., DOI : 10.1002/anie.200905181 (2009).
-
(4) - THIBAULT-STARZYK (F.), SAUSSEY (J.) - Infrared Spectroscopy : Classical Methods. - In In Situ Characterization of Catalysts. WECKHUYSEN (B.M.), Ed. American Scientific Publishers, San Diego, p. 15-31 (2004).
-
(5) - LAVALLEY (J.C.), JOLLY-FEAUGAS (S.), JANIN (A.), SAUSSEY (J.) - In situ Fourier transform infrared studies of active sites and reaction mechanisms in heterogeneous catalysis : hydrocarbon conversion on H-zeolites. - Mikrochim. Acta (Suppl.)14, 14, p. 51-56 (1997).
-
...
DANS NOS BASES DOCUMENTAIRES
ANNEXES
Laboratoire Catalyse et Spectrochimie, le spécialiste français de spectroscopie infrarouge en catalyse http://www-lcs.ensicaen.fr
AABSPEC, fabricant de cellules operando http://www.aabspec.com/
Normes antipollution des moteurs Diesel dans le monde http://www.dieselnet.com/standards/
HAUT DE PAGE
International Congress on Operando Spectroscopy, tous les trois ans https://indico.psi.ch/event/8358/
Spectrocat, tous les deux ou trois ans à Caen. École thématique de formation à la spectroscopie de vibration en catalyse : http://www-lcs.ensicaen.fr
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