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Auteur(s)
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Boyan MUTAFTSCHIEV : Directeur de Recherche au CNRS, Laboratoire Maurice Letort, Villers-lès-Nancy
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Lire l’articleINTRODUCTION
Cet article traite les phénomènes ayant lieu à l’interface entre un solide et son milieu, à l’équilibre et en cas de croissance du solide. Le trait commun est la rencontre, à l’interface, de deux flux de matière de sens opposés : l’un, constitué de molécules qui s’y déposent avant d’être incorporées dans le réseau cristallin, l’autre, de molécules qui quittent l’interface en direction du milieu. À l’équilibre, l’intensité des deux flux est égale et dépend de la cinétique interfaciale, elle-même régie par les propriétés des phases au voisinage immédiat de l’interface. À la sursaturation, représentée par la différence des potentiels chimiques dans les deux phases, le flux de croissance est prédominant, sans qu’il existe cependant une dépendance linéaire entre le flux net et la sursaturation, comme l’on aurait pu s’y attendre par analogie avec l’électrodynamique en assimilant l’interface à une résistance passive.
La voie que nous nous proposons de suivre passe donc par la considération des équilibres à l’interface entre un cristal et son milieu, qui nous révèlent les mécanismes microscopiques à la saturation, avant d’aborder la cinétique interfaciale de croissance, dont la dépendance avec la sursaturation peut être assez complexe. Deux remarques découlent de cette procédure.
—[nbsp ]L’approche utilisée est exclusivement moléculaire-statistique. Par rapport à l’approche basée sur la thermodynamique classique et sur la mécanique des milieux continus , la méthode choisie a l’avantage de mieux visualiser les phénomènes physiques, au prix de quelques concessions à la rigueur mathématique. En outre, elle s’avère mieux adaptée au traitement des systèmes à énergie de surface élevée et fortement anisotrope, tel un cristal qui croît à partir de sa vapeur.
—[nbsp ]Il faut souligner que la cinétique globale de croissance dépend autant de la cinétique interfaciale que de la cinétique du transport de matière du milieu vers l’interface. Cependant, les mécanismes du transport dans le volume sont communs à d’autres procédés (génie chimique, combustion, etc.) et sont traités en détail par la mécanique des fluides, d’où notre choix de ne pas dépasser dans cet article le cadre des phénomènes interfaciaux.
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Croissance des cristaux3. Couches minces. Nucléation
Les relations énergétiques entre un substrat et un adsorbat, considérées dans les sections précédentes, sont déterminantes pour une bonne partie des propriétés et des mécanismes de formation des couches minces de natures diverses. Dans ce qui suit, nous allons traiter d’abord les phénomènes de nucléation sur support, qui constituent la première étape de la formation des couches minces. Dans un second temps, nous allons résumer les mécanismes de la croissance des germes formés, ainsi que la nature et la morphologie des dépôts obtenus. Cette dernière étape est, à peu d’exceptions près, commune aux couches minces et aux monocristaux de grande taille.
3.1 Nucléation tridimensionnelle
Le transport de molécules d’une phase (′ ) dans une phase (′′ ) à potentiel chimique inférieur est favorable thermodynamiquement, parce que lié à un gain d’énergie libre de – Δ µ par molécule, où Δ µ est la sursaturation généralisée [équations [10] et [11]]. Il n’en est pas de même quand la phase (′′ ) n’existe pas et qu’il faut la créer sous forme d’un germe. Il est bien évident, par exemple, qu’un germe de deux molécules seulement est loin de posséder les propriétés de la phase (′′ ) infinie. Formellement, on peut attribuer l’effet de taille sur le potentiel chimique d’une molécule du germe à la nécessité de former et de développer une surface germe-milieu, dont l’énergie libre apporte une contribution positive à la variation de l’enthalpie libre du système.
c’est la présentation originale du problème due à Gibbs ...
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Couches minces. Nucléation
BIBLIOGRAPHIE
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(1) - BEVER (M.B.) - Encyclopedia of materials science and engineering - (8 volumes). New York Pergamon Press (contient de très nombreux articles sur les surfaces, l’adsorption, la ségrégation et les applications) (1986).
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(2) - SOMORJAI (G.A.) - Chemistry in two dimensions. Surfaces. - Ithaca, Cornell University Press (1981).
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(3) - BERTHIER (Y.), DELAMARE (F.), HONDROS (E.), HUBER (M.), MARCUS (P.), MASSON (A.), OUDAR (J.), RHEAD (G.E.) - Adsorption on metal surfaces, an integrated approach. - Amsterdam, ed. BENARD (J.) Elsevier Sci. Publ. Co (1983).
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(4) - ERTL (G.), KUPPERS (J.) - Low energy electrons and surface chemistry. - Weinheim Verlag Chemie (1985).
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(5) - OTHANI (H.), KAO (C.T.), VAN HOVE (M.A.), SOMORJAI (G.A.) - A tabulation and classification of the structures of clean solid surfaces and of adsorbed atomic and molecular monolayers as determined from low energy electron diffraction patterns. - Progress in Surface Science (USA), 23, p. 155-316 (1986).
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