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EnglishNOTE DE L'ÉDITEUR
La norme NF ISO 11929 de mai 2010 citée dans cet article a été remplacée par la norme NF ISO 11929-1 à -3 (M60-200-1 à -3) : Détermination des limites caractéristiques (seuil de décision, limite de détection et extrémités de l'intervalle élargi) pour mesurages de rayonnements ionisants - Principes fondamentaux et applications
Partie 1 : applications élémentaires
Partie 2 : applications avancées
Partie 3 : application aux méthodes de déconvolution (Révision 2020)
Pour en savoir plus, consultez le bulletin de veille normative VN2007 (Septembre 2020).
RÉSUMÉ
Les techniques de mesure de radioactivité par scintillation liquide sont assez faciles à mettre en œuvre et assez fiables. Elles sont, de ce fait, très utilisées. Pour comprendre ces techniques, il faut connaître les phénomènes physico-chimiques intervenant dans le processus d’émission de lumière, de détection et d’analyse des impulsions. La qualité des résultats obtenus repose sur la qualité des sources scintillantes, la détermination de leur rendement lumineux, l’étalonnage des détecteurs et l’appréciation de l’incertitude de mesure.
La scintillation liquide est une technique utilisée pour la mesure de la radioactivité. Après une description des principes physiques conduisant à la scintillation, les méthodes utilisées pour détecter les impulsions lumineuses sont décrites. La composition des scintillateurs est ensuite abordée, ainsi que le fonctionnement des compteurs. Deux méthodes de mesure sont décrites : les mesures avec étalon et les mesures directes utilisées en métrologie des radionucléides. L’évaluation des incertitudes de mesure et des limites de détection sont abordées, ainsi que les contrôles à effectuer pour assurer la qualité des mesures. Les développements futurs de ces techniques sont enfin discutés.
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Philippe CASSETTE : CEA, LIST, Laboratoire National Henri Becquerel, Gif-sur-Yvette, France
INTRODUCTION
Les techniques de mesure d’activité par scintillation liquide sont apparues il y a environ soixante-dix ans et se sont imposées dans les domaines des sciences de la vie et de la terre, de la surveillance de l’environnement et de la métrologie primaire de la radioactivité.
Ces techniques consistent à mélanger la solution radioactive à mesurer à un liquide scintillant qui transforme les rayonnements ionisants, consécutifs aux désintégrations radioactives, en lumière, détectable et quantifiable.
Les principaux avantages de la scintillation liquide sont la facilité de préparation des sources radioactives, l’efficacité géométrique de détection de 4π et l’absence de barrière physique entre le radionucléide à mesurer et le détecteur, autorisant la détection de rayonnements de faible énergie. La mesure d’activité par scintillation liquide est une des seules méthodes permettant de mesurer l’activité de radionucléides bêta purs, où la désintégration radioactive n’est pas accompagnée de rayonnement gamma détectable par d’autres techniques. C’est également l’une des seules méthodes de mesure des radionucléides se désintégrant par capture électronique, surtout ceux conduisant à l’émission de rayonnements ionisants de faible énergie.
La scintillation liquide peut également être utilisée comme méthode absolue de mesure d’activité, c’est-à-dire sans faire appel à un étalon.
Les appareils modernes de comptage par scintillation liquide peuvent avoir des limites de détection très faibles autorisant la mesure de micro-activités. Une des applications est la datation au carbone 14 et le traçage géologique.
Les inconvénients principaux de cette technique résident dans son rendement énergétique global qui est faible et variable en fonction de la composition de la source scintillante. Cela impose de calculer le rendement de détection pour chaque condition de mesure.
La maîtrise des techniques de mesure d’activité par scintillation liquide passe d’abord par la compréhension des phénomènes physico-chimiques intervenant dans le processus d’émission de lumière, de détection et d’analyse des impulsions. Elle repose ensuite sur la qualité des sources scintillantes, la détermination de leur rendement lumineux, l’étalonnage des détecteurs et l’appréciation de l’incertitude de mesure. Elle suppose enfin l’utilisation d’appareils de mesure fiables et vérifiables.
L’objectif de cet article est de faire le point sur ces techniques de scintillation liquide afin de permettre aux utilisateurs de maîtriser au mieux le processus de mesure et d’optimiser la qualité des résultats.
VERSIONS
- Version archivée 1 de mars 2004 par Philippe CASSETTE
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5. Métrologie d’activité
Si le rendement de détection peut être calculé et si l’incertitude sur ce rendement peut être déterminée, les techniques de scintillation liquide peuvent être utilisées pour l’étalonnage de solutions radioactives. La seule méthode primaire, c’est-à-dire n’utilisant pas d’étalon radioactif, est la méthode du rapport des coïncidences triples à doubles. Une autre méthode utilisant un étalon de tritium est la méthode CIEMAT/NIST.
5.1 Méthode du rapport des coïncidences triples à doubles RCTD
La méthode du rapport des coïncidences triples T aux coïncidences doubles D (RCTD) permet de mesurer sans étalonnage préalable l’activité massique d’une solution radioactive.
La mise en œuvre de cette méthode nécessite l’utilisation d’un compteur à scintillation liquide spécifique comportant trois photomultiplicateurs. Des compteurs de ce type ont été développés dans les laboratoires nationaux de métrologie, et plus récemment des versions miniatures permettant des mesures in situ de produits radioactifs de courte période. Un module d’acquisition de données spécifiques à un compteur à triples photomultiplicateurs pour l’application de la méthode RCTD a été développé par la société Labzy et est disponible commercialement. Enfin, la société Hidex commercialise des compteurs à triples coïncidences depuis une dizaine d’années. Cependant, ces compteurs ne sont pas stricto sensu des compteurs RCTD, car aucun programme de calcul du rendement de détection par le modèle RCTD n’est fourni avec ces appareils.
HAUT DE PAGE5.1.1 Principe de la méthode RCTD
Cette méthode utilise un modèle statistique du nombre de photons créés dans le scintillateur....
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Métrologie d’activité
BIBLIOGRAPHIE
-
(1) - KALLMAN (H.) - Scintillation counting with solutions. - Phys. Rev. 78, 621-622 (1950).
-
(2) - REYNOLDS (G.T.), HARRISON (F.B.), SALVINE (G.) - Liquid scintillation counters. - Phys. Rev. 78, 488 (1950).
-
(3) - BIRKS (J.B.) - The theory and practice of scintillation counting. - Pergamon Press. Oxford (1964).
-
(4) - HORROCKS (D.L.) - Measurement of sample quenching of liquid scintillators solutions with X-ray and gamma-ray sources. - Nature 202, p. 78-79 (1964).
-
(5) - VIVIER (A.), AUPIAIS (J.) - Optimization of the decision threshold for single radioactive counting. - Radiochemical Acta, 95 (2007).
-
(6) - Évaluation des données de mesure. Guide pour l’expression de l’incertitude de mesure. - JCGM,...
DANS NOS BASES DOCUMENTAIRES
NORMES
-
Instruments nucléaires – Ensembles de comptage à scintillation liquide – Contrôle du fonctionnement. - CEI 61304 - 1994
-
Qualité de l’eau – Détermination de l’activité volumique du tritium – Méthode par comptage des scintillations en milieu liquide. - ISO 9698 -
-
Mesurage de la radioactivité – Détermination de l’activité des radionucléides émetteurs β – Méthode d’essai par comptage des scintillations en milieu liquide. - NF ISO 19361 - 2017
-
Énergie nucléaire – Mesure de la radioactivité dans l’environnement – Air – Détermination par scintillation liquide de l’activité volumique du tritium atmosphérique prélevé par la technique de barbotage de l’air dans l’eau. - NF M60-312-1 - 2019
-
Énergie nucléaire – Technologie du cycle du combustible – Déchets – Détermination du strontium 90 dans les effluents et déchets après séparation chimique préa-lable. - NF M60-316 - 2002
-
Énergie nucléaire – Technologie du cycle du combustible –...
ANNEXES
L’institut National des Sciences et Techniques Nucléaires INSTN organise plusieurs cours annuels de formation permanente sur les techniques de mesure par scintillation liquide http://www-instn.cea.fr
HAUT DE PAGE1.2 Sociétés savantes et congrès
Un congrès international sur le développement des techniques de scintillation liquide est organisé avec une périodicité d’environ trois ans. Ces congrès rassemblent les industriels, les développeurs de méthodes et les utilisateurs des techniques de scintillation liquide, notamment en métrologie de la radioactivité, en biologie et médecine, en mesure d’environnement et en datation. Le premier congrès a eu lieu en août 1957 à l’Université Technologique du Northwestern (États-Unis) et le dernier a eu lieu à Copenhague (Danemark) en 2017. Les actes de ce dernier congrès ont été publiés dans « Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry ».
Par ailleurs, le Comité International pour la Mesure des Radionucléides (ICRM), regroupe les laboratoires nationaux de métrologie de la radioactivité. Ce comité possède un groupe de travail dédié aux méthodes de mesure par scintillation liquide.
Sites Internet
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NIST Physics Laboratory : https://www.physics.nist.gov
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Laboratoire...
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