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1 - PRINCIPES

2 - INSTRUMENTATION

3 - APPLICATION À LA SPECTROSCOPIE HYPERFINE

4 - CONCLUSION

Article de référence | Réf : P2605 v2

Application à la spectroscopie hyperfine
Diffusion nucléaire résonnante avec le rayonnement synchrotron

Auteur(s) : Rudolf RÜFFER, Jacques TEILLET

Date de publication : 10 sept. 2003

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RÉSUMÉ

La diffusion nucléaire résonnante une méthode standard d’analyse à l’échelle atomique et non destructive. Elle possède deux domaines principaux d'application : la spectroscopie hyperfine et la dynamique structurale. La technique présentée dans cet article, appelée diffusion nucléaire vers l’avant , dérive de la spectrométrie Mössbauer (SM). Elle est comparée à la technique usuelle de SM, afin de mettre en évidence ses avantages et ses inconvénients. Puis des applications actuelles en physique et en chimie sont développées. 

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Auteur(s)

  • Rudolf RÜFFER : Physicien à l’European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) de Grenoble - Groupe de diffusion nucléaire résonnante

  • Jacques TEILLET : Professeur à l’université de Rouen, faculté des sciencesGroupe de physique des matériaux (UMR CNRS 6634)

INTRODUCTION

La diffusion nucléaire résonnante (NRS pour « nuclear resonant scattering ») utilisant le rayonnement synchrotron combine les propriétés exceptionnelles de la spectrométrie Mössbauer (SM) et celles du rayonnement synchrotron. Depuis sa première observation en 1984, cette technique et ses applications ont bénéficié d’un développement rapide. La diffusion nucléaire résonnante est maintenant une technique standard pour toutes les sources de rayonnement synchrotron de troisième génération. Comme la spectrométrie Mössbauer, c’est une méthode d’analyse à l’échelle atomique et non destructive. Elle présente l’avantage de ne pas nécessiter l’utilisation de sources radioactives de photons γ incidents, qui peuvent être difficiles à fabriquer, de durée de vie qui peut être courte et d’intensité évidemment limitée.

Les applications actuelles concernent principalement deux domaines : la spectroscopie hyperfine et la dynamique structurale. En spectroscopie hyperfine, la diffusion nucléaire résonnante peut mesurer les mêmes grandeurs que la spectrométrie Mössbauer. Cependant, elle est supérieure dans les domaines qui exploitent les propriétés spécifiques du rayonnement synchrotron, tels que les très petits échantillons, les monocristaux, les mesures sous hautes pressions, la géométrie d’incidence rasante pour surfaces et multicouches. La dynamique structurale, sur une échelle de temps allant de la nanoseconde à la microseconde, comme la diffusion libre ou par sauts, peut être mesurée dans le domaine temporel. De plus, la technique de diffusion nucléaire inélastique fournit pour la première fois un outil qui permet d’accéder directement à la densité d’états de phonons et donc de déduire les propriétés dynamiques et thermodynamiques du réseau.

La technique de diffusion nucléaire résonnante présentée ici, qui correspond à la technique de SM, est appelée diffusion nucléaire vers l’avant (NFS pour « nuclear forward scattering »). Des applications actuelles en physique et en chimie sont développées. La NFS est comparée à la technique usuelle de SM, afin de mettre en évidence ses avantages et ses inconvénients.

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VERSIONS

Il existe d'autres versions de cet article :

DOI (Digital Object Identifier)

https://doi.org/10.51257/a-v2-p2605


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3. Application à la spectroscopie hyperfine

En NRS, la spectroscopie hyperfine mesure les paramètres hyperfins, comme en SM. Les techniques utilisées sont la diffusion nucléaire vers l’avant (NFS), la diffusion nucléaire sous incidence rasante et la diffusion nucléaire de Bragg. Les exemples concerneront les deux premières techniques. Bien que l’on puisse facilement mettre en œuvre différents isotopes (voir tableau 2), nous nous limiterons pour simplifier à des applications avec des sondes Mössbauer de 57Fe.

3.1 Mesures sous haute pression

Les applications aux mesures sous haute pression sont un des domaines qui bénéficient le plus des propriétés exceptionnelles du rayonnement synchrotron. La petite taille du faisceau permet de travailler avec des échantillons dont le diamètre est très inférieur à 100 µm.

Les cellules haute pression sont alors capables d’atteindre des pressions bien supérieures à 100 GPa, qui correspondent aux pressions usuelles au centre de la Terre. La faible divergence du faisceau permet des environnements sophistiqués d’échantillons, qui seraient difficiles à mettre en œuvre en spectrométrie Mössbauer. De plus, on peut effectuer in situ des calibrations de pression et des études de diffraction, afin de déterminer le changement de volume induit par la pression.

Un exemple d’application à l’étude de la transition de phase α ® ε dans le fer métallique est présenté ci-après.

À cause des simulations du noyau interne de la Terre, le comportement du fer sous haute pression a suscité beaucoup d’intérêt, ce qui a contribué à des développements techniques pour les études sous haute pression.

Une feuille de fer d’épaisseur 2,5 µm enrichie à 95 % en 57Fe a été pressurisée dans une cellule haute pression . La figure 11 montre les spectres NFS pour différentes pressions. Un petit champ magnétique externe (0,6 T) permet d’aligner le...

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BIBLIOGRAPHIE

  • (1) - GERDAU (E.), de WAARD (H.) (eds.) -   Nuclear Resonant Scattering of Synchrotron Radiation 1999/2000  -  . Hyperfine Interactions, 123/124/125.

  • (2) - GRÜNSTEUDEL (H.) -   *  -  Thèse de doctorat, université de Lübeck (1999).

  • (3) -   *  -  Par courtoisie de LEUPOLD (O.).

  • (4) - RÖHLSBERGER (R.), TOELLNER (T.S.), STURHAHN (W.), QUAST (K.), ALP (E.E.), BERNHARD (A.), BURKEL (E.), LEUPOLD (O.), GERDAU (E.) -   *  -  Phys. Rev. Lett., 84, 1007 (2000).

  • (5) -   *  -  Mössbauer Effect Data Center, Asheville, North Carolina, 28804-3299, États-Unis. Dans le cas de Kr, I et Ta, nous avons actualisé les données à partir de valeurs récemment déterminées à l’ESRF.

  • (6) - RÜFFER (R.), CHUMAKOV (A.I.) -   *  -  Hyperfine Interactions, 97/98 , 589 (1996).

  • ...

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