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Gilbert BLONDIAUX : Centre d’études et de recherches par irradiation (CERI)Centre national de la recherche scientifique (CNRS)
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Parmi les moyens d’étude non destructifs de la matière, l’annihilation de positons (ou positrons) permet de sonder la structure électronique des matériaux en mesurant les caractéristiques d’annihilations qui dépendent de la densité électronique vue par le positon et de la distribution des quantités de mouvement des électrons qui s’annihilent avec le positon [1] [2] [3] [4] [5] [6] [7]. Le positon, chargé positivement, est sensible aux variations de potentiel coulombien dans un matériau [3]. Il sonde préférentiellement les régions éloignées des noyaux atomiques constituant des minima ou des puits de potentiel. Les défauts de type lacunaire, où manquent des noyaux, forment en général des puits de potentiel suffisamment profonds dans les solides pour piéger le positon jusqu’à des températures proches de la fusion.
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Dans un cristal sans défaut, l’annihilation de positons permet l’étude des surfaces de Fermi [8]. Dans un cristal avec défauts, elle permet de déterminer le volume libre des défauts – de l’échelle atomique (lacune) à l’échelle microscopique (cavités) – et, suivant le type de solide, métal ou isolant, la charge de ces défauts caractérisée par la dépendance en température du piégeage [9]. Ces propriétés ont permis de développer l’annihilation de positons comme une spectroscopie unique des défauts de type lacunaire ou de type accepteur à l’échelle atomique [10].
L’annihilation dans les défauts de type lacunaire a été mise en évidence expérimentalement dans les métaux et le processus de piégeage modélisé au début des années 1970. Elle a d’abord été développée et utilisée dans les métaux. Elle a ensuite été appliquée à la détection des défauts de charge neutre ou négative dans les semi-conducteurs à partir des années 1980.
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Dans les solides moléculaires, et en particulier dans les polymères, les paires positon-électron peuvent exister soit dans des états libres soit dans des états liés en formant un atome, le positronium (noté Ps). Les propriétés du positronium et ses caractéristiques d’annihilation dans la matière constituent un domaine d’étude en soi, mais les bases théoriques qui décrivent l’influence des volumes libres sont beaucoup moins avancées que pour le positon. La spectroscopie de volumes libres dans ce type de solides est donc possible à partir de l’annihilation du positronium mais repose dans la plupart des cas sur des bases empiriques. Pour les détails concernant cette spectroscopie, le lecteur pourra consulter les références [11] et [12].
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Les avantages de l’annihilation de positons par rapport à d’autres techniques utilisées pour identifier la nature des défauts à l’échelle atomique sont :
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la spécificité de la réponse au volume libre des défauts ;la comparaison possible des données expérimentales à des caractéristiques d’annihilation calculées à partir des premiers principes ;la souplesse d’utilisation.
Suivant la source de positons utilisée, les mesures sont possibles à cœur ou en surface dans tout type de solide et à toutes températures.
Un inconvénient de la méthode est qu’elle utilise des sources radioactives, de faibles activités pour les études à cœur et de fortes activités pour les études en surface [13] [14], ou des accélérateurs qui nécessitent un environnement approprié dans les deux cas.
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Le lecteur consultera utilement l’article Mécanique quantique [A 196] du traité Sciences fondamentales.
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3. Mesure des caractéristiques d’annihilation à deux photons gamma
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L’annihilation du positon avec un électron étant un processus statistique, il est nécessaire d’enregistrer l’annihilation d’au moins 106 positons pour déterminer les caractéristiques d’annihilation. Dans les matériaux où seule a lieu l’annihilation de positons, par exemple l’annihilation de paires e+–e− quasi-libres, les caractéristiques d’annihilation couramment mesurées pour étudier les défauts dans les solides sont la distribution du temps de vie des positons et la distribution de l’énergie des photons gamma d’annihilation dans le processus d’annihilation à deux gamma. Dans les solides isolants où une fraction de positons peut former des atomes positronium (Ps), le processus de pick-off 1.2.1 permet d’étudier les annihilations provenant de la fraction de positronium (Ps) à partir des caractéristiques d’annihilation à deux gamma. L’étude directe de l’annihilation o-Ps par la triple détection en coïncidence de l’énergie des trois gammas d’annihilation [46] est actuellement très peu utilisée dans les solides. Il est inutile d’utiliser des techniques de coïncidence triple pour étudier l’annihilation à trois photons gamma des paires o-Ps émis dans le vide par la surface des solides. Il suffit d’enregistrer la distribution de l’énergie des photons gamma émis dans une direction donnée.
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Les spectromètres de temps de vie sont composés de modules électroniques différents suivant qu’ils sont associés à la source radioactive 22Na (NaCl) ou à un faisceau de positons. Seuls les premiers qui sont commercialisés (cf. Pour en savoir plus ...
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