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Gilbert BLONDIAUX : Centre d’études et de recherches par irradiation (CERI)Centre national de la recherche scientifique (CNRS)
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Parmi les moyens d’étude non destructifs de la matière, l’annihilation de positons (ou positrons) permet de sonder la structure électronique des matériaux en mesurant les caractéristiques d’annihilations qui dépendent de la densité électronique vue par le positon et de la distribution des quantités de mouvement des électrons qui s’annihilent avec le positon [1] [2] [3] [4] [5] [6] [7]. Le positon, chargé positivement, est sensible aux variations de potentiel coulombien dans un matériau [3]. Il sonde préférentiellement les régions éloignées des noyaux atomiques constituant des minima ou des puits de potentiel. Les défauts de type lacunaire, où manquent des noyaux, forment en général des puits de potentiel suffisamment profonds dans les solides pour piéger le positon jusqu’à des températures proches de la fusion.
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Dans un cristal sans défaut, l’annihilation de positons permet l’étude des surfaces de Fermi [8]. Dans un cristal avec défauts, elle permet de déterminer le volume libre des défauts – de l’échelle atomique (lacune) à l’échelle microscopique (cavités) – et, suivant le type de solide, métal ou isolant, la charge de ces défauts caractérisée par la dépendance en température du piégeage [9]. Ces propriétés ont permis de développer l’annihilation de positons comme une spectroscopie unique des défauts de type lacunaire ou de type accepteur à l’échelle atomique [10].
L’annihilation dans les défauts de type lacunaire a été mise en évidence expérimentalement dans les métaux et le processus de piégeage modélisé au début des années 1970. Elle a d’abord été développée et utilisée dans les métaux. Elle a ensuite été appliquée à la détection des défauts de charge neutre ou négative dans les semi-conducteurs à partir des années 1980.
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Dans les solides moléculaires, et en particulier dans les polymères, les paires positon-électron peuvent exister soit dans des états libres soit dans des états liés en formant un atome, le positronium (noté Ps). Les propriétés du positronium et ses caractéristiques d’annihilation dans la matière constituent un domaine d’étude en soi, mais les bases théoriques qui décrivent l’influence des volumes libres sont beaucoup moins avancées que pour le positon. La spectroscopie de volumes libres dans ce type de solides est donc possible à partir de l’annihilation du positronium mais repose dans la plupart des cas sur des bases empiriques. Pour les détails concernant cette spectroscopie, le lecteur pourra consulter les références [11] et [12].
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Les avantages de l’annihilation de positons par rapport à d’autres techniques utilisées pour identifier la nature des défauts à l’échelle atomique sont :
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la spécificité de la réponse au volume libre des défauts ;la comparaison possible des données expérimentales à des caractéristiques d’annihilation calculées à partir des premiers principes ;la souplesse d’utilisation.
Suivant la source de positons utilisée, les mesures sont possibles à cœur ou en surface dans tout type de solide et à toutes températures.
Un inconvénient de la méthode est qu’elle utilise des sources radioactives, de faibles activités pour les études à cœur et de fortes activités pour les études en surface [13] [14], ou des accélérateurs qui nécessitent un environnement approprié dans les deux cas.
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Le lecteur consultera utilement l’article Mécanique quantique [A 196] du traité Sciences fondamentales.
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5. Conclusions
Les bases théoriques de l’annihilation des positons dans les défauts sont les mieux comprises dans les cristaux métalliques, covalents ou ioniques, où elle permet d’accéder immédiatement au volume libre des défauts, que le solide soit monocristallin ou polycristallin. Il est cependant tout à fait possible de l’utiliser pour suivre les variations de volume libre dans des cristaux moléculaires ou des solides amorphes [87]. Le potentiel de la méthode a été illustré en choisissant des problèmes fondamentaux où l’annihilation de positons permet de faire des progrès décisifs par la spécificité de sa réponse. Il est aussi facile de l’utiliser dans l’optique de tests industriels. Elle peut permettre de contrôler les procédés de fabrication de matériaux dont la qualité dépend des défauts à l’échelle atomique (semi-conducteurs) ou de leur porosité à l’échelle submicroscopique (membranes). Elle peut aussi être utilisée pour suivre l’évolution et le vieillissement de matériaux sollicités au cours de traitements industriels qui créent des défauts de type lacunaire (déformation, irradiation, soudage, etc.)
En résumé, l’annihilation de positons peut servir à déterminer des données thermodynamiques de base pour les lacunes telles que leur enthalpie de formation. Elle permet d’étudier diverses propriétés des lacunes, des amas lacunaires et des cavités dans les matériaux soit à cœur (0,5 mm), en surface (2 µm) ou aux interfaces entre couches minces (d’épaisseurs inférieures à 0,5 µm) et substrat : formation, disparition, concentration, migration, interaction avec des impuretés, des gaz. Dans les semi-conducteurs ou les isolants, elle permet de distinguer la nature ionique ou lacunaire des accepteurs. Elle permet de suivre les variations d’état de charge des défauts induites thermiquement, optiquement ou par dopage.
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