Bibliographie & annexes
Présentation
En anglais
Auteur(s)
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Catherine FILLET : Direction de l'énergie nucléaire, centre de Saclay, CEA
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Nicolas DACHEUX : Professeur - Institut de chimie séparative de Marcoule (ICSM), Université Montpellier 2
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Dès la fin des années 1950, des solutions (phases minérales, verres) pour confiner les déchets ultimes de haute activité et à vie longue issus des opérations de traitement des combustibles nucléaires ont été envisagées. La vitrification de ces déchets de haute activité s'est imposée au niveau international dans les années 1980 et reste actuellement la solution de référence pour le conditionnement des déchets de haute activité en raison de la qualité de confinement et des performances de ce type de matrice (voir [BN 3 664]). Le choix de cette technologie repose sur :
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la capacité du verre à incorporer les éléments de la solution de produits de fission (environ trente éléments) ;
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la production de verre en grande quantité par fusion à des températures raisonnables (environ 1 100 oC) ;
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l'absence d'impact fort des dégâts d'irradiation produits par les désintégrations des radionucléides incorporés au sein du réseau vitreux sur les propriétés du verre.
En France, les recherches menées dans le cadre de la loi Bataille (loi du 30 décembre 1991 relative à la gestion des déchets nucléaires) ont inscrit le confinement de certains radionucléides de longue période au sein de matrices céramiques spécifiques dans un schéma de séparation poussée/conditionnement des radionucléides à vie longue, alternatif à la voie de référence séparation poussée/ transmutation.
Les études réalisées au sein du groupement de laboratoires NOMADE (nouveaux matériaux pour les déchets) associant le CEA, le CNRS, les universités, EDF, Areva NC ont démontré l'intérêt de plusieurs matériaux sur la base de plusieurs propriétés physico-chimiques d'intérêt . Parmi ces propriétés, on peut citer une capacité d'incorporation importante, une capacité de densification , une bonne résistance à l'altération aqueuse notamment à travers les phénomènes de dissolution et à l'irradiation .
À l'issue de la loi de 1991, la nouvelle loi du 28 juin 2006 sur la gestion des déchets nucléaires a réaffirmé la stratégie de séparation poussée des seuls actinides mineurs et leur transmutation dans des réacteurs de 4e génération (voir [BN 3 663]). Les études sur le développement des matrices de conditionnement spécifique ont donc été mises en veille à l'exception de celles relatives au confinement de l'iode dans une stratégie de construction, notamment à l'export, d'usines de traitement de combustibles sur des sites éloignés de la mer. Ces études sont cependant riches d'enseignement dans les domaines de la chimie et du comportement des matériaux.
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Conclusion
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3. Conditionnement spécifique des produits de fission (I, Cs)
3.1 Conditionnement de l'iode
L'iode est un produit de fission présentant plusieurs particularités à considérer avec attention lors du développement d'un conditionnement spécifique. En premier lieu, cet élément comprend plusieurs isotopes radioactifs dont 129I, 131I et un isotope stable 127I. L'isotope 131I est produit en faible quantité dans les réacteurs et sa période radioactive est courte (T1/2 = 8 jours), tandis que l'isotope 129I possède une période très longue (T1/2 = 1,6 × 107 ans) et une faible activité spécifique. Ainsi, 6 mois après le déchargement du combustible, cet isotope représente environ 80 % des isotopes d'iode produits. Il se transforme en 129Xe par désintégration β– qui n'a que peu d'incidence sur la structure de la céramique. En revanche, le comportement du xénon obtenu par filiation dans la structure doit être également considéré. En second lieu, l'iode est un élément chimique très volatil générant des contraintes particulières lors de la synthèse de matrices de conditionnement de type céramique. Enfin, il s'agit d'un ion volumineux (r1 = 0,22 nm) par rapport au fluor ou au chlore (rF = 0,133 nm et rCl = 0,181 nm) ce qui introduit des contraintes stériques particulières lors de l'opération de sélection des matrices de confinement potentielles.
HAUT DE PAGE
Le conditionnement de l'iode fait l'objet de recherches actives au Japon dans le cadre de l'usine de traitement du combustible usé de Rokkasho Mura. Plusieurs matrices de conditionnement sont envisagées et font actuellement l'objet de développement :
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des matrices de type céramique : iodosodalite (Na8Al6Si6O24I2), iodoboracite (Mg3B7O13I) ;
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des verres de type BiPbO2I ;
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des ciments (iodosodalite ou iodate d'argent (AgIO3) ou iodure d'argent (AgI) ou de plomb (PbI2) enrobés dans du ciment de Portland) ;
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des solides cofrittés à base de cuivre.
En...
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BIBLIOGRAPHIE
-
(1) - McCARTHY (G.J.) - * - Nucl. Tech., 32, p. 92 (1977).
-
(2) - RINGWOOD (A.E.) et al - Radioactive waste forms for the future. - Eds LUTZE (W.) (1988).
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(3) - DACHEUX (N.), CLAVIER (N.), ROBISSON (A.C.), TERRA (O.), AUDUBERT (F.), LARTIGUE (J.E.), GUY (C.) - * - CR Acad. Sc. Paris, 7, p. 1141-1152 (2004).
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(4) - TERRA (O.), DACHEUX (N.), AUDUBERT (F.), PODOR (R.) - * - J. Nucl. Mater., 352, p. 224-232 (2006).
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(5) - POITRASSON (F.), OELKERS (E.H.), SCHOTT (J.), MONTEL (J.M.) - * - Geochim. Cosmochim. Acta., 68, p. 2207-2221 (2004).
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(6) - MELDRUM (A.), BOATNER (L.A.), WEBER (W.J.), EWING (R.C.) - * - Geochim. Cosmochim. Acta., 62, p. 2509-2520 (1998).
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