Bibliographie & annexes
Présentation
En anglais
Auteur(s)
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Catherine FILLET : Direction de l'énergie nucléaire, centre de Saclay, CEA
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Nicolas DACHEUX : Professeur - Institut de chimie séparative de Marcoule (ICSM), Université Montpellier 2
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Dès la fin des années 1950, des solutions (phases minérales, verres) pour confiner les déchets ultimes de haute activité et à vie longue issus des opérations de traitement des combustibles nucléaires ont été envisagées. La vitrification de ces déchets de haute activité s'est imposée au niveau international dans les années 1980 et reste actuellement la solution de référence pour le conditionnement des déchets de haute activité en raison de la qualité de confinement et des performances de ce type de matrice (voir [BN 3 664]). Le choix de cette technologie repose sur :
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la capacité du verre à incorporer les éléments de la solution de produits de fission (environ trente éléments) ;
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la production de verre en grande quantité par fusion à des températures raisonnables (environ 1 100 oC) ;
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l'absence d'impact fort des dégâts d'irradiation produits par les désintégrations des radionucléides incorporés au sein du réseau vitreux sur les propriétés du verre.
En France, les recherches menées dans le cadre de la loi Bataille (loi du 30 décembre 1991 relative à la gestion des déchets nucléaires) ont inscrit le confinement de certains radionucléides de longue période au sein de matrices céramiques spécifiques dans un schéma de séparation poussée/conditionnement des radionucléides à vie longue, alternatif à la voie de référence séparation poussée/ transmutation.
Les études réalisées au sein du groupement de laboratoires NOMADE (nouveaux matériaux pour les déchets) associant le CEA, le CNRS, les universités, EDF, Areva NC ont démontré l'intérêt de plusieurs matériaux sur la base de plusieurs propriétés physico-chimiques d'intérêt . Parmi ces propriétés, on peut citer une capacité d'incorporation importante, une capacité de densification , une bonne résistance à l'altération aqueuse notamment à travers les phénomènes de dissolution et à l'irradiation .
À l'issue de la loi de 1991, la nouvelle loi du 28 juin 2006 sur la gestion des déchets nucléaires a réaffirmé la stratégie de séparation poussée des seuls actinides mineurs et leur transmutation dans des réacteurs de 4e génération (voir [BN 3 663]). Les études sur le développement des matrices de conditionnement spécifique ont donc été mises en veille à l'exception de celles relatives au confinement de l'iode dans une stratégie de construction, notamment à l'export, d'usines de traitement de combustibles sur des sites éloignés de la mer. Ces études sont cependant riches d'enseignement dans les domaines de la chimie et du comportement des matériaux.
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Formulation de céramiques pour le conditionnement de déchets
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4. Conclusion
Les études conduites dans le cadre de l'optimisation de matrices spécifiques de conditionnement des actinides mineurs, de l'iode et du césium ont permis d'acquérir des éléments significatifs de faisabilité en termes de fabrication, de mise en forme mais également d'analyse du comportement à long terme. Ainsi, pour chaque (famille de) radionucléide(s), il apparaît possible de proposer une (ou plusieurs) matrice(s) optimisée(s) en termes de formulation (capacité d'insertion des radionucléides) et d'élaboration à l'échelle du laboratoire. Le comportement à l'altération de ces matériaux en conditions de fort renouvellement révèle systématiquement de faibles vitesses d'altération (inférieures à 102 g · m–2 · j–1). Celles-ci sont associées à des phénomènes rapides de saturation incluant la formation de couche de passivation et la précipitation de phases secondaires, lesquels sont responsables de la forte diminution des vitesses de dissolution en conditions proches de la saturation.
Même si la nouvelle loi sur les déchets nucléaires (loi du 28 juin 2006) a réaffirmé la stratégie de séparation poussée des seuls actinides mineurs et leur transmutation dans des réacteurs de 4e génération, les études relatives au développement des matrices de conditionnement spécifique, mises actuellement « en veille active », à l'exception de l'iode, apparaissent a posteriori extrêmement riches d'enseignements dans le cadre de l'étude pluridisciplinaire mise en œuvre sur de tels matériaux nucléaires.
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BIBLIOGRAPHIE
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(1) - McCARTHY (G.J.) - * - Nucl. Tech., 32, p. 92 (1977).
-
(2) - RINGWOOD (A.E.) et al - Radioactive waste forms for the future. - Eds LUTZE (W.) (1988).
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(4) - TERRA (O.), DACHEUX (N.), AUDUBERT (F.), PODOR (R.) - * - J. Nucl. Mater., 352, p. 224-232 (2006).
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(5) - POITRASSON (F.), OELKERS (E.H.), SCHOTT (J.), MONTEL (J.M.) - * - Geochim. Cosmochim. Acta., 68, p. 2207-2221 (2004).
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(6) - MELDRUM (A.), BOATNER (L.A.), WEBER (W.J.), EWING (R.C.) - * - Geochim. Cosmochim. Acta., 62, p. 2509-2520 (1998).
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