Bibliographie & annexes
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RÉSUMÉ
Parmi les déchets nucléaires, les plus dangereux sont ceux à haute activité et à vie longue (HAVL). Ils émettent des rayons ionisants durant plusieurs milliers voire millions d'années, dégageant par la même occasion d'importantes quantités de chaleur. Le combustible usé est composé principalement de plutonium, d'actinides (américium, curium et neptunium) dits « mineurs » car en faible quantité, et enfin des produits de fission. Pour traiter les actinides mineurs, il faut d'abord les séparer du combustible usé, puis réaliser une réaction de transmutation. Cette réaction permet de les fragmenter, réduisant leur radiotoxicité (ils émettent alors des rayons bêta, beaucoup moins toxiques que les rayons alpha au préalable) et réduisant également leur période pour retrouver une stabilité. Cet article présente ainsi les composés des combustibles usés, ainsi que les méthodes et les pratiques de séparation et de transmutation.
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Lire l’articleAuteur(s)
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Sylvie PILLON : Expert sénior au Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives - Chef du laboratoire de conception et d'irradiation des combustibles innovants
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Dominique WARIN : Chef du département Radiochimie et Procédés au Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives
INTRODUCTION
Les radionucléides à vie longue contenus dans les assemblages de combustibles usés sont responsables de la persistance de la radioactivité pendant plusieurs milliers, voire plusieurs millions d'années. Les principaux éléments contribuant à la radiotoxicité du combustible usé sont, d'une façon prépondérante, le plutonium (1 % du combustible usé), les actinides américium, curium et neptunium dits « mineurs » car en faible quantité (0,07 % du combustible usé) et enfin les produits de fission (4 % du combustible usé).
Le plutonium, considéré en France comme une ressource et non un déchet, fait déjà l'objet d'une stratégie de recyclage industriel mise en œuvre dans les REP, au moyen des combustibles MOX. Pour les autres radionucléides à vie longue présents dans les déchets, des recherches sont menées au niveau international sur des solutions permettant leur séparation du combustible usé et leur transmutation en éléments à vie courte ou inertes dans les réacteurs nucléaires, solution alternative à leur stockage géologique en matrice vitreuse.
Les recherches, menées en France jusqu'en 2006 dans le cadre de la loi du 30 décembre 1991 sur la gestion des déchets radioactifs à haute activité et à vie longue et poursuivies aujourd'hui dans le cadre de la loi du 28 juin 2006, relative à la gestion durable des matières et déchets radioactifs, montrent d'une part que tous les types de réacteur nucléaire n'offrent pas le même potentiel de transmutation et d'autre part, que tous les radionucléides ne peuvent être transmutés de façon efficace. Ainsi, les meilleures performances de transmutation sont obtenues en réacteur à spectre neutronique rapide et la transmutation n'est raisonnablement applicable que pour les actinides mineurs (principalement américium, neptunium et curium). Pour les produits de fission, leur contribution à l'inventaire de la radiotoxicité décroît au bout de plusieurs centaines d'années, ce qui, conjugué à des difficultés techniques de mise en œuvre, réduit fortement l'intérêt de leur transmutation.
La transmutation des actinides mineurs s'accompagne nécessairement de leur séparation préalable individuelle ou groupée, du combustible usé. La séparation et la transmutation sont donc les deux étapes indissociables sur lesquelles les recherches se poursuivent intensément depuis 1991 et dont cet article se propose de faire le point.
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Retraitement des combustibles et cibles de transmutation
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4. Fabrication des combustibles et cibles de transmutation
4.1 Contraintes thermiques et radiologiques
Les combustibles de transmutation contiennent des quantités de transuraniens pouvant atteindre plus de 6 g/cm3 de matériau. La concentration en actinides mineurs la plus élevée peut être de plus de 3 g/cm3.
La fabrication de tels objets est compliquée par l'émission α, β, γ et neutronique de la plupart des isotopes rentrant dans leur composition, comme le montre le tableau 6 présentant quelques caractéristiques des noyaux lourds composant les combustibles et cibles. Par ailleurs, le contact de l'américium avec certains éléments légers peut conduire à une émission neutronique par réaction (α, n).
Le curium est sans conteste l'isotope le plus problématique pour les installations de fabrication. Puissante source de neutrons, chauffant naturellement à raison de 2,8 W/g pour l'isotope majoritaire 244Cm, sa manipulation se heurte à des problèmes technologiques à toutes les étapes du procédé. Il est suivi du 238Pu, dont l'accumulation lors des recyclages conduit aussi à des difficultés similaires bien qu'en ordre de grandeur inférieure au curium, puis enfin par 241Am.
Outre une protection neutronique et gamma adaptée (murs épais de béton avec des parois épaisses de matériaux légers : polyéthylène ou eau pour stopper les neutrons), impliquant une manipulation à distance, un refroidissement permanent des outils et des enceintes est indispensable, de la phase de conversion (queue du retraitement) à la phase de montage des assemblages et d'entreposage (également en caissons blindés). Les phases de transport des assemblages et de manutention en réacteur ne sont pas épargnées par ces contraintes thermiques et radiologiques.
Par traitement hydrométallurgique du combustible usé et en fin d'étapes de séparation, les solutions d'actinides utilisées pour la conversion en oxyde à l'étape de précipitation requièrent classiquement des concentrations d'actinides comprises globalement entre 5 et 50 g/L. En prenant l'exemple d'une concentration de 25 g/L, cette solution émet jusqu'à 2,5 W/L si elle contient de l'américium 241, 10 W/L si elle contient un mélange 90 % Am + 10 % Cm et 70 W/L pour du curium pur (pour ce dernier cas, contraintes de criticité à cette concentration mises à part). Pour référence, on mentionnera qu'à...
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Fabrication des combustibles et cibles de transmutation
BIBLIOGRAPHIE
-
(1) - Systèmes nucléaires du futur, génération IV. - Clés CEA, no 55, (2007).
-
(2) - BAILLY (H.), MENESSIER (D.), PRUNIER (C.) - Le combustible nucléaire des réacteurs à eau sous pression et des réacteurs à neutrons rapides – conception et comportement. - Eyrolles (1996).
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(3) - CARMACK (W.J.) et al - Metallic fuels for advanced reactors. - Journal of Nuclear Materials, 392, p. 139-150 (2009).
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(4) - RAISON (P.E.), HAIRE (R.G.) - Structural investigation of the pseudo-ternary system AmO2-Cm2O3-ZrO2 as potential materials for transmutation. - Journal of Nuclear Materials, 230, p. 31-35 (2003).
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(5) - HAYES (S.) et al - Status of transuranic bearing metallic fuel development. - Proceedings of GLOBAL 2009 Conference (2009).
-
(6) - MAEDA (K.) et al - Short-term...
DANS NOS BASES DOCUMENTAIRES
Projet européen EUROTRANS du 6e PCRD http://hal.in2p3.fr/in2p3-00195198
Projet européen CONFIRM du 5e PCRD http://cordis.europa.eu
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Les déchets radioactifs à haute activité et à vie longue/Recherches et résultats. Loi du 30 décembre 1991. Axe 1.
Rapport final de décembre 2005 (Œuvre collective CEA).
Rapport CEA/DEN/DDIN/2005-568.
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