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Auteur(s)
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Pierre VITORGE : Ingénieur au Commissariat à l’énergie atomique (CEA) à Saclay
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Lire l’articleINTRODUCTION
Cet article présente les bases fondamentales de la chimie des actinides, décrit ensuite qualitativement les principales parties du cycle du combustible et se termine avec des données quantitatives.
Les rappels théoriques donnent des notions qualitatives pour expliquer la réactivité chimique des actinides et comprendre ainsi les valeurs des grandeurs thermodynamiques qui permettent des prévisions quantitatives à l’équilibre. La banque de données thermodynamiques (Thermodynamic Data Base, TDB) de l’Agence pour l’Énergie Nucléaire (AEN-OCDE) et en France le CEA (Commissariat à l’Énergie Atomique) en ont récemment évalué certaines en utilisant et développant des méthodologies dont nous présentons ici certains aspects.
Nous décrirons quelques problèmes d’actualité où la chimie des actinides joue un rôle central : évaluation des possibilités d’améliorer le recyclage (retraitement) des actinides à vie longue, de prévoir leur comportement dans l’environnement pour comparer l’impact des différentes options de gestion des déchets.
Les diagrammes de Pourbaix résument la chimie en solution, nous y avons ajouté des indications sur la solubilité, l’influence de la force ionique et de la complexation en milieux bicarbonate /carbonate (
). La discussion du choix des constantes d’équilibre est l’occasion d’attirer l’attention sur les points délicats et de souligner les zones d’ombre, les incertitudes et les données à confirmer.
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- Version courante de août 2021 par Thomas VERCOUTER
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Données thermodynamiques en milieux hydroxyde et carbonate4. Sorption
En cas de lixiviation de déchets radioactifs, la solubilité peut limiter la quantité de radioéléments transportée, et l’avancée de leurs fronts de migration peut être retardée par la sorption sur les roches. Ce retard transitoire peut être annulé en cas de sorption sur des particules suffisamment petites pour être transportées. Le temps de retard correspondant peut être non négligeable par rapport à la période radioactive de certains isotopes. Il est directement relié au coefficient de partage Kd quand il est constant : ce n’est le cas que lorsque certaines conditions chimiques sont elles-mêmes constantes. Les données empiriques telles un Kd ou une isotherme de sorption ne décrivent pas complètement la sorption et ne permettent pas d’extrapolation.
La sorption peut être due à l’approche d’ions de la solution vers un point d’une surface minérale de charge opposée sans déplacement de molécule d’hydratation, ou à la formation d’une véritable liaison chimique. Ces deux types d’interactions ont leur parallèle en solution homogène : complexe sphère externe ou paire d’ions d’une part, complexe sphère interne d’autre part. On doit certainement considérer la sorption comme une réaction chimique hétérogène et lui appliquer la loi d’action de masse. Il est alors illusoire d’imaginer prédire la valeur de la constante de l’équilibre chimique plus facilement que pour les réactions en solution homogène.
Plusieurs façons d’appliquer la loi d’action de masse sont proposées. La plus logique est simplement une transposition à la sorption, de méthodologies de la chimie des solutions, approche utilisée pour les résines échangeuses d’ions depuis longtemps [44] ; elle définit implicitement l’interface comme une phase neutre électriquement, contrairement aux modèles de complexation de surface qui placent dans la solution les ions compensateurs des charges de ceux qui sont adsorbés. Elle est employée avec succès pour les actinides par Jacques Ly et son équipe au CEA [45]...
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